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  2. SAB年會分享[3]|虛虛實實話多晶——藥物多晶型的出現與消失

    發布日期:2017-06-30來源:admin 瀏覽量:5455

    導讀

    難忘,新藥,誰會忘得了此藥湖,難忘,晶型,一案一案的奇談;絕色,超凡,只會出現在此藥湖。當今藥湖激蕩著朵朵新藥的浪花,引得無數弄潮兒摩拳擦掌,躍躍欲試,新藥浪花之中,內蘊著晶型的種種變化。


    然而,多年前的藥湖中晶型之浪便是如此熱鬧嗎?是哪一塊石子驚起了這些經久不息的滔天巨浪?藥湖中有關多晶型現象可根據分子結構預測的傳言究竟是真是假?那些曾經出現又神秘消失的晶型是真實的存在還是虛無的妄言?


    今天,就讓我們借著Joel Berstein老先生的一雙慧眼,共同一瞥藥湖中晶型之浪的真假虛實。


    多晶型的出現與結構相關?


    “有機分子的柔性可以增加多晶型現象出現的可能?!?/span>

    “氫鍵的供體與受體處于柔性的官能團上時,該分子的多晶型現象將不再那么普遍?!?/span>

    “大量的上市藥物分子存在多晶型現象,因為它們具有柔性的可生成氫鍵的官能團?!?/span>

    “可作為氫鍵供體與受體的柔性官能團是(這類分子)缺少多晶型現象的原因?!?/span>


    僅就柔性官能團和氫鍵存在與否對多晶型現象的影響,藥湖上便眾說紛紜,互相矛盾。何以辨除虛假?唯有真實數據!


    如下表中的統計數據所示,在5941個調查樣本中,分子的柔性、分子大小、成藥可能(RO5)和成氫鍵能力均未對分子是否出現多晶型現象產生顯著的影響。只有在分子手性這一點上,非手性分子出現多晶型現象的概率明顯高于手性分子,這一差異可能由非手性分子可以進行中心對稱堆積,相對于手性分子多了更多的排列可能而引起。

     

    由此可見,藥湖中關于利用分子結構性質可預知多晶型現象存在概率的傳聞多為虛言,踏實的多晶型篩選才是求實之路。


    構象多晶型為何物?


    由分子結構預知多晶型現象雖虛無縹緲難以實現,但對已知的多晶型根據性質的不同進行分類卻切實可行。藥湖中人常言由于堆積方式不同而導致的多晶型為構型多晶型,卻不常提及因分子構象不同而產生的構象多晶型。眾所周知,構象指分子圍繞碳-碳單鍵旋轉而產生的分子中原子在空間的不同排列方式,那么多大的差異才能稱為構象多晶型?


    如下圖所示,分子以氣態存在時,對于每種構象均存在能量最低的狀態,不同構象間的能量差值可定義為conformational change。當分子以晶態存在時因晶體的穩定作用,其能量可能略高于每種構象所對應的最低能量,該差值可定義為conformational adjustment。當兩種晶型的差異由conformational change (及conformational adjustment共同)引起時,即可稱為構象多晶型。


     

    同時,根據大量的統計數據,判斷構象多晶型還存在一個“黃金定律”:當晶體間距的均方根偏差(rmsd[r]-crystal)大于0.375?,扭曲角(torsional angle)>95o時,很可能出現構象多晶型。CSD (Cambridge Structure Database)的數據顯示,36%具多晶型現象的分子存在構象多晶型。


    虛實難“辯”

    消失的晶型究竟是真是假?


    盡管多晶型現象的發現可上溯至近兩個世紀前,McCrone關于多晶型現象的著名論斷“對于給定的化合物,其被發現的晶型的數量與付出的時間和金錢成正比”也可回溯至上個世紀60年代,藥湖中人對多晶型現象的廣泛關注卻始于上個世紀九十年代。而引發這一關注的導火索則是Zantac的訴訟案。


    Zantac的Form 1于1977年被首次制備并于1978年被申報專利。然而,1980年,新晶型(Form 2)出現,自此原制備的晶型Form 1再也未能被重復生產。因此,1984年Zantac以Form 2走向市場,并在1985年被注冊專利。


    因Zantac在治療胃病方面的顯著療效,一經上市便大受歡迎,1992年其年銷售額可達34.4億美金,幾乎為年度銷售額第二的Adalat/Procardia的兩倍。因此,盡管Zantac以Form 2上市且其專利有效至2002年,20世紀九十年代不少藥湖中人便已摩拳擦掌,打算在1995年Form 1的專利失效時,從Zantac生產商Glaxo手中分得一杯羹。


    令人驚訝的是,無論Genpharm和Novopharm按照Form 1的專利如何嘗試,得到的均為Form 2。兩家公司據此向FDA提交了1995年上市出售Form 2的ANDA。他們認為,因Form 1的專利方法只能制得Form 2,該專利實際上是對Form 2的申報,即Form 2的專利無效??上攵?,Glaxo將Genpharm和Novopharm告上了法庭,也自此引發了藥湖中人對晶型問題的持續關注。


    無獨有偶,另一個著名的藥物:治療HIV的Ritonavir同樣遇到了新晶型的出現與原上市晶型的消失,并因此導致藥物召回。在經歷近一年的大量工作后,該藥才用新晶型以改進了的膠囊形式再次上市,導致近2.5億美元的經濟損失。就像Ritonavir新晶型出現后,Abbot Laboratories所闡述的“我們不知道如何偵察到新的晶型;不知道如何測試到它;不知道什么導致了它的出現;不知道如何防止它的出現。我們一直在問為什么是現在?我們不知道新晶型的物理性質;不知道如何令這一新晶型消失”。新晶型的出現與原有晶型的消失令無數科學家徹夜難眠、輾轉反側,這背后究竟是什么力量在操縱?其答案很可能是結晶界的“黑魔法”:晶種。當更加穩定的晶型出現后,無論有意還是無意,更穩定晶型晶種的存在,使得原本生成其它晶型的條件產生了更穩定的新晶型,原本的晶型就此“神秘消失”,再無蹤跡。


    也有藥湖中人斷言,所謂“消失的晶型”不過是蒙蔽眾人的說辭,只要進行多晶型篩選,一切真相即可大白。然而實際上,大量見報或未見報的或失蹤或出現的晶型都在時刻給藥湖眾人敲響著警鐘:晶型的研究貫穿著藥物開發的始終,晶型篩選也許永遠沒有盡頭。


    藥湖之大,風風雨雨、虛虛實實、紛紛擾擾從未停歇,在老先生的慧眼之下,今日有幸一睹多晶型現象根據分子結構預測的虛,構象多晶型存在的實,以及晶型消失的復雜奇妙。不得不感慨一句,晶型篩選雖不是萬能的,但若沒有晶型篩選卻又是萬萬不能的。


     

    別問是愛,還是愁,

    都在濤濤里轉彎;

    翻千翻,拐千彎, 

    你和我是不見不散。


    參考文獻:

    1) A. J. Cruz-Cabeza, S. M. Reutzel-Edens, and J. Bernsterin, Chem. Soc. Rev., 2015, 44, 8619.

    2) A. Nangia, Acc. Chem. Res. 2008, 41 (5), 595;

    3) A. Dey, M. T. Kirchner, V. R. Vangala, G. R. Desiraju, R. Mondal, and J. A. K. Howard, J. Am. Chem. Soc., 2005, 127 (30), 10545.

    4) G.R.Desiraju, J. J. Vittal and A.Ramanan, Crystal engineering: a textbook, World Scientific, 2011.

    5) A. Dey, and G. R. Desiraju, CrystEngComm, 2006, 8, 477–481.


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